长寿命裂变产物

長壽命裂變產物一般指由核裂變反應产生的、半衰期超過20萬年的放射性物質。^[1]這並非精確的科學定義，比如有人把某些半衰期在20年至100年間的裂變產物也稱作長壽命裂變產物。^[2]另外的人則主張把這些半衰期在20年-100年間的裂變產物稱作中等壽命裂變產物。^[3]

核廢料放射性的來源

核廢料中含有裂變產物，還含有錒系元素，以及中子活化后的放射性元素（又稱為激活产物）。^[1]

短壽命裂變產物

中等寿命裂变产物

项： 单位：	t^½ a	产额 %	Q* KeV	βγ *
^155Eu	4.76	.0803	252	βγ
^85Kr	10.76	.2180	687	βγ
^113mCd	14.1	.0008	316	β
^90Sr	28.9	4.505	2826	β
^137Cs	30.23	6.337	1176	βγ
^121mSn	43.9	.00005	390	βγ
^151Sm	90	.5314	77	β

剛出堆的乏燃料在短期内具有極強的放射性，這種放射性大多來源於裂變產物中的短壽命裂變產物，比如碘-131（半衰期=8.0197天）和鋇-140（半衰期=12.7523天）。四個月之後，上述兩種核素的強放射性基本消失，取而代之的是鈰-141、鋯-95、鈮-95和鍶-89。兩到三年之後，放射性主要來源於鈰-144、鐠-144、釕-106、銠-106和鉕-147。^[1]

當反應堆或者乏燃料發生核泄漏時，只會有部分核素外泄。這種泄漏的同位素特徵和大氣層核爆炸完全不同。^[4]

中等壽命裂變產物

乏燃料經過幾年的冷卻之後，大部分放射性源自銫-137和鍶-90。二者在裂變反應中的產額大概都是6%，半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要麽反應產額低，要麽在反應堆中經中子俘獲而被轉變成其他核素（比如釤-151、銪-155和鎘-113m），因此對乏燃料的放射性貢獻不大。在幾年到幾百年的時間裏，乏燃料的放射性基本可以認爲就是銫-137和鍶-90的放射性，可以通過二者指數衰變的疊加來模擬。它們被稱為中等壽命裂變產物。^[1][3]

氪-85（半衰期=10.76年）也算是中等壽命裂變產物。但它的情形和銫-137和鍶-90有所不同。氪-85是一种惰性氣體，不會在大氣圈、岩石圈或者水圈富集。因此在現有再處理流程中，氪-85可以直接排放到大氣中。^[5]在美國和其他一些國家，乏燃料在再處理之前一般要經過幾十年的冷卻。到了再處理的時候，大部分氪-85已經經衰變而消失。

錒系元素

锕系元素和裂变产物的半衰期 查 论 编
锕系元素				半衰期范围	裂变产物
^244Cm	^241Pu ^f	^250Cf	^243Cm^f	10～30年	^137Cs	^90Sr	^85Kr
^232U ^f		^238Pu	f代表 “裂变”	69～90年			^151Sm nc➔
4n	^249Cf  ^f	^242Am^f		141～351年	没有半衰期为 10^2年至2×10^5年 的裂变产物
	^241Am		^251Cf  ^f	431–898年
^240Pu	^229Th	^246Cm	^243Am	5～7千年
4n	^245Cm^f	^250Cm	^239Pu ^f	8～24千年
	^233U  ^f	^230Th	^231Pa	32～160千年
	4n+1	^234U	4n+3	211～290千年	^99Tc		^126Sn	^79Se
^248Cm		^242Pu		340～373千年	长寿命裂变产物
	^237Np	4n+2		1～2百萬年	^93Zr	^135Cs nc➔
^236U	4n+1		^247Cm^f	6～23百萬年		^107Pd	^129I
^244Pu				8百萬年	>7%	>5%	>1%	>.1%
^232Th		^238U	^235U  ^f	0.7～12十億年	裂变产物产额

當銫-137和鍶-90大部分衰變后，乏燃料的放射性主要來源於錒系元素，最重要的有鈈-239、鈈-240、鎇-241、鎇-243、鋦-245和鋦-246。^[1]這些元素可以經再處理回收，用作裂變燃料。分離這些元素后，在1,000-100,000年左右乏燃料的放射性會大大降低。鈈-239可以直接用於現有的熱中子反應堆。量比較小的鎇-241和鈈-242則可以在快中子反應堆中轉化成其他核素。

長壽命裂變產物

100,000年以後，裂變產物將以七種核素爲主，兼有少量鎿-237和鈈-242。^[1]這七種核素的半衰期在20萬年到1600萬年之間。主要產物鍀-99、鋯-93和銫-135的產額在6%左右，其衰變能在100-300千電子伏特之間，一部分表現為β輻射，另一部分則以無害的中微子形式釋放。錒系元素以α衰變爲主，衰變能在4-5兆電子伏特。

• 鍀-99是長壽裂變產物中產額較高的，為6%左右。它釋放出低到中等能量的電子，沒有γ輻射。因此只要不攝入體内，對生物不構成太大的風險。但鍀可以被氧化為高鍀酸鹽（TcO₄^-），溶解度好，被廣泛用於核醫學。^[6][7]鍀-99在環境中遷移性比較大。據説已有數以噸計的鍀-99因人類活動進入環境。^[8]

• 錫-126衰變能較大，而且是七種長壽裂變產物中唯一能釋放高能γ射綫的核素。但是這種核素產額很低。如果反應堆以鈾-235為燃料，在乏燃料中，每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的5%；如果反應堆以鈾-235（65%）和鈈-239（35%）為燃料，在乏燃料中，每單位時間錫-126釋放出的能量是鍀-99的20%。錫化學性質比較惰性，不易在環境中遷移，因此對人類健康影響不大。

• 硒-79的產額很低，輻射也很弱。每單位時間硒-79釋放出的能量是鍀-99的0.2%。

• 鋯-93的產額在6%左右，其衰變比鍀-99慢7.5倍，衰變能只是鍀-99的30%。因此起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的4%。但其能量貢獻會隨著時間而增加。鋯-93產生極弱的γ輻射，在環境中也相對惰性。

• 銫-135的前体氙-135產額在6%左右，但吸收熱中子的能力很強。因此大部分氙-135嬗變為穩定同位素氙-136，只有少部分衰變為銫-135。假定90%的氙-135發生嬗變，起始時乏燃料中的銫-135釋放的能量只是鍀-99的1%。銫-135是七種長壽裂變產物中唯一一種鹼金屬，具有强电正性。相比之下，主要的中等壽命裂變產物和除鎿之外的錒系元素都是鹼性。銫-135具有揮發性，可以用高溫揮發的辦法分離。^[9]

长寿命裂变产物

项： 单位：	t^½ Ma	产额 %	Q* KeV	βγ *
^99Tc	0.211	6.1385	294	β
^126Sn	0.230	0.1084	4050	βγ
^79Se	0.295	0.0447	151	β
^93Zr	1.53	5.4575	91	βγ
^135Cs	2.3	6.9110	269	β
^107Pd	6.5	1.2499	33	β
^129I	15.7	0.8410	194	βγ

• 鈀-107的半衰期很長，產額在1%左右。如果以鈈-239為燃料，鈀-107的產率比用鈾-235為燃料時要高。其放射性很弱。起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的萬分之一。鈀屬貴金屬，化學性質不活潑。

• 碘-129半衰期在七種長壽裂變產物中最長：1570萬年。它放射性也很弱，起始時乏燃料中的鋯-93釋放的能量只是鍀-99的1%。但放射性碘卻對生物構成重大的核威脅，因爲碘是許多生物必須的微量元素之一。碘-131在碘同位素中放射性最強，危害也最大。

七種長壽裂變產物的放射性隨時間的變化

如果反應堆以鈾-235為燃料，在乏燃料中，每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的10%；如果反應堆以鈾-235（65%）和鈈-239（35%）為燃料，在乏燃料中，每單位時間其它六種核素釋放出的縂能量是鍀-99的25%。

乏燃料冷卻1000年后，中等壽命裂變產物銫-137和鍶-90的放射性降低到和長壽裂變產物持平的水平。如果錒系元素沒有分離的話，將比中等壽命裂變產物和長壽裂變產物的放射性更強。

乏燃料冷卻100萬年后，鍀-99的放射性將首次低於鋯-93。300萬年后，鋯-93的衰變能將低於碘-129。

因爲鍀-99和碘-129對生物危害較大，但同時有較大的中子反應截面，有人正在考慮用核嬗變的方式將它們轉化為危害較小的核素以除去。^[10]

參考資料

1. Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996 [2013-03-17]. ISBN 978-0-309-05226-9. （原始内容于2014-07-05）. 
2. Yang, W. S.; Kim, Y.; Hill, R. N.; Taiwo, T. A.; Khalil, H. S. Long-Lived Fission Product Transmutation Studies. Nuclear Science and Engineering. 2004, 146: 291–318. 
3. . [2013-03-17]. （原始内容存档于2011-05-30）. 
4. Howard A. Hawthorne, Editor. (PDF). General Electric Company. May 1979. （原始内容 (PDF)存档于2008-04-10）. 
5. Krypton, Human Health Fact Sheet, August 2005 (PDF). （原始内容 (PDF)存档于2009-12-20）. 
6. Ryo, U.Y.; Vaidya, P.V.; Schneider, A.B.; Bekerman, C; Pinsky, S.M. Thyroid imaging agents: a comparison of I-123 and Tc-99m pertechnetate. Radiology. 1983, 148 (3): 819–822. PMID 6308711. 
7. Nuclear Imaging of Meckel's Diverticulum: A Pictorial Essay of Pitfalls 互联网档案馆的，存档日期2012-01-17. S. Huynh, M.D., R. Amin, M.D., B. Barron, M.D., R. Dhekne, M.D., P. Nikolaidis, M.D., L. Lamki, M.D.. University of Texas Houston Medical School and Memorial Hermann - Texas Medical Center (TMC), St. Luke's Episcopal Hospital and Texas Children Hospital, Houston, Texas. Last Modified September 5, 2007
8. Dowdall, M.; Gerland, S.; Karcher, M.; Gwynn, J. P.; Rudjord, A.L. Optimisation of sampling for the temporal monitoring of technetium-99 in the Arctic marine environment.. Journal of Environmental Radioactivity. 2005, 84: 111–130. 
9. Removal of Cesium From a High-Level Calcined Waste by High Temperature Volatilization (PDF). osti.gov. [2013-03-19]. （原始内容 (PDF)于2019-07-10）. 
10. Processing of Used Nuclear Fuel. World Nuclear Association. [2013-03-18]. （原始内容于2016-01-23）.